Ruddlesden-Popper型准二维钙钛矿温度依赖发光光谱研究

作者:杜子孝; 杜海南; 胡智萍; 罗家俊; 黄斯豪; 占子俊; 李骞; 刘征征; 杜鹃; 冷雨欣
来源:发光学报, 2023, 44(04): 569-578.
DOI:10.37188/CJL.20220418

摘要

准二维Ruddlesden-Popper(R-P)卤化物钙钛矿具有优越的光电特性,在太阳能电池、发光二极管、激光器等光电器件中受到广泛关注,但严重影响载流子的弛豫和传输特性的激子-声子之间的相互作用还未得到充分揭示。与广泛研究的三维钙钛矿结构相比,准二维钙钛矿存在天然形成的量子阱结构,具有更大的激子结合能,激子效应更加明显,但对其激子-声子相互作用的研究仍然较少。因此,我们通过溶液法制备了准二维R-P型钙钛矿(PEA)2Csn-1Pb_nBr3n+1薄膜,其增益系数高达~1 090.62 cm-1,获得了低阈值(~12.48μJ/cm2)的放大自发辐射。基于此,我们通过变温荧光光谱(77~300 K)和瞬态吸收光谱技术研究了(PEA)2Csn-1Pb_nBr3n+1薄膜随温度变化的发光特性,以阐述其内部的激子-声子相互作用对其发光性能的影响。发现在低温域内(77~120 K),由激子-声子相互作用引起的带隙变化相对较弱,晶格热膨胀占主导地位;随着温度升高,激子-声子相互作用对带隙变化产生较大影响。另一方面,激子-声子相互作用会促使发光光谱线宽加宽,但我们在77~120 K的温度范围内观察到了反常线宽变窄现象,这归因于由局域化效应引起的多量子阱中的能量转移机制;直到120 K之后,激子-声子相互作用引起的谱线加宽才足以逆转这一趋势。本文对准二维钙钛矿的激子-声子相互作用的研究对于提高准二维钙钛矿光学性能及其发光应用具有指导价值。

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