摘要

电催化二氧化碳还原是降低大气中二氧化碳浓度和缓解温室效应的有效方法。然而,将CO2电还原为具有高附加值和高能量密度的碳氢化合物或燃料(C2+产物)仍然具有十足的挑战性。为了降低大气中二氧化碳浓度和将其转换为有价值的工业品,本文通过优化Ag/Cu耦合催化剂中Cu的晶面,有效地促进了其还原CO2至C2H4和C2H5OH等C2+产物。利用暴露Cu2O(100)晶面的Ag/Cu2O-(100),暴露Cu2O(111)晶面的Ag/Cu2O-(111)以及具有Cu2O(100)和(111)晶面的Ag/Cu2O-(100/111)还原制备得到了三种具有不同Cu晶面的Ag/Cu耦合催化剂。控制Cu/Ag比均为30∶1,采用H型电解槽,在CO2饱和的0.1mol/L KHCO3电解液中,评估了其CO2电化学还原性能。其中,具有Cu(100)和Cu(111)晶面的Ag/Cu-(100/111)催化剂展现出最优异的将CO2还原为C2+产物的性能,Cu(100)晶面和(111)晶面的界面有效地促进了C—C耦合,其在-1.3V、-1.5V (vs.RHE)时,C2+产物的法拉第效率(FE)均在50%以上,在电位为-1.5V (vs. RHE)时,C2+产物的最大FE为57.7%,部分电流密度为8.92mA/cm2。

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