摘要
单原子催化剂(single-atom catalyst, SAC)可以最大化金属原子利用率,并具有独特的电子特性,已经在各种催化反应中进行了广泛的探索。然而,与纳米催化剂相比,贵金属SAC在烃类氧化反应中通常被认为是不活泼的。在本文中,证明了WO3-TiO2负载的Pt SAC(Pt1/WO3-TiO2)在光热协同催化氧化C3H8和C3H6这两种典型的挥发性有机化合物(VOCs)中表现出比相应的纳米催化剂(PtNP/WO3-TiO2)高得多的活性。研究发现,Pt1/WO3-TiO2和PtNP/WO3-TiO2都可以通过克服氧中毒来提高光热协同催化C3H8氧化的活性。值得注意的是,Pt1/WO3-TiO2的反应速率达到了3792 μmol·gPt-1·s-1,这对C3H8氧化是一个新的突破。更有趣的是,由于C3H6在PtNP/WO3-TiO2上的强吸附导致催化剂C3H6中毒,因此PtNP/WO3-TiO2上的光热协同催化C3H6氧化无法进行。但是,得益于C3H6和Pt单原子之间适中的相互作用,Pt1/WO3-TiO2上的C3H6中毒在光照下可以被克服。因此,Pt1/WO3-TiO2在光热协同催化C3H6氧化中显示出更高的活性。这项工作表明,SAC的优势不仅在于节约贵金属,还在于可以根据其独特的电子特性发现新的催化反应。
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单位中国科学院大学; 催化基础国家重点实验室; 中国科学院大连化学物理研究所