等离子体引发CH3OH/NH3偶联反应合成腈类化合物

作者：易颜辉; 王旬旬; 王丽; 闫金辉; 张家良; 郭洪臣

来源：Acta Physico - Chimica Sinica, 2018, 34(03): 247-255.

• 介质阻挡放电等离子体
• 甲醇
• 氨气
• 偶联反应
• 腈类化合物

腈类化合物广泛用于医药和精细化学品合成。然而,许多腈类的生产过程产生大量污染物。本文采用介质阻挡放电(DBD)等离子体活化甲醇和氨气分子,发现等离子体引发的CH3OH/NH3偶联反应可合成二甲基氰胺、二甲基氨基乙腈和氨基乙腈等高附加值含N有机化合物。系统研究了反应器结构、放电条件、反应条件和填充材料对甲醇转化率和产物选择性的影响。实验结果表明,在最优条件下,甲醇的转化率达到51.5%,腈类化合物选择性达到22.1%。CH3OH/NH3等离子体发射光谱结果表明,C≡N自由基物种可能是生成腈类化合物的重要中间体。该CH3OH/NH3等离子体偶联反应为二甲基氰胺、二甲基氨基乙腈和氨基乙腈提供了一种绿色合成方法,也为甲醇和氨气精细化利用开辟了一种新途径。

• 单位
  精细化工国家重点实验室; 大连理工大学