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摘要
采用溶胶-凝胶法以硝酸盐、柠檬酸为原料,加入氨水调节溶液pH,制备出一系列Cu-ZnO-ZrO2催化剂。并通过粉末XRD、热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)、N2吸附-脱附(BET)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、SEM、TEM及傅里叶变换红外光谱(FTIR)对干凝胶及催化剂进行了理化性能测试,并在高温高压固定床反应器上进行催化剂活性评价。讨论了溶液pH对干凝胶结构及催化剂性能的影响。结果表明:pH为0.5制备得到的干凝胶中存在未配位的游离羧酸,又有部分羧酸通过羧基与金属离子进行了配位,而pH为4、6、8、10制备得到的干凝胶中不存在游离羧酸,羧酸均通过羧基与金属离子进行了配位。pH的改变调控着Cu2+、Zn2+、Zr4+与柠檬酸之间的配位能力,pH为6时制备得到的催化剂具有较大的比表面积以及铜分散度,比表面积为92.5 m2/g,铜分散度为18.63%,并表现出较好的CO2加氢合成甲醇催化性能,CO2转化率为24.7%,甲醇选择性为42.3%。
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