N_2O在焦炭表面异相生成和分解机理的密度泛函理论研究

作者：张秀霞; 周志军; 周俊虎; 姜树栋; 刘建忠; 岑可法

来源：燃料化学学报, 2011, (11): 806-811.

• 焦炭
• N2O
• 异相生成
• 异相分解
• 密度泛函 char
• nitrous oxide
• heterogeneous formation
• heterogeneous decomposition
• density functional theory

选用合理简化的焦炭模型,对煤焦燃烧过程中N2 O的异相生成和分解机理进行了分子水平上的研究。采用UB3LYP/6-31G(d)密度泛函理论方法优化得到了反应路径上反应物、产物、中间体和过渡态的几何构型和各中间反应的活化能和反应焓变。NO与其预先吸附在焦炭表面解离生成的表面氮组分反应生成N2O的路径有两个,需要克服的势垒分别为69.3 kJ/mol和200.0 kJ/mol;NO亦可直接与焦炭中的吡啶氮结合释放出N2 O,该反应路径所需克服的最大势垒为418.0 kJ/mol。N2O可在焦炭表面分解释放出N2,异相分解反应为一步反应,计算所得活化能为100.8 kJ/mol。N2 O的异相生成和...

• 单位
  浙江大学; 能源清洁利用国家重点实验室