摘要

目前CVD法合成单晶钻石是超硬材料科学和宝石学关注的热点之一,该方法合成的单晶钻石常带有褐色调。通常采用高温高压法(HPHT)提高褐色CVD钻石的色级和透明度,在前期HPHT处理褐色CVD钻石实验基础上,选出颜色改善明显的三颗样品,对其处理前后谱学特征进行对比。采用紫外-可见吸收光谱、红外光谱、光致发光光谱、三维荧光光谱、激光拉曼光谱以及X射线摇摆曲线进行分析。结果表明,褐色和深褐色样品褪色温度较高,处理后样品紫外-可见吸收光谱吸收系数明显减小,透明度明显提高。样品中红外与近红外光谱显示,在1 332 cm~(-1)处的吸收峰与N~+中心有关,该中心是褐色CVD钻石常见特征。在3 124 cm~(-1)处吸收峰与NVH~0缺陷中心有关,该峰在CVD钻石和HPHT处理钻石中常见。另外在2 700~3 200 cm~(-1)范围变化的一组吸收峰,与C—H键伸缩振动有关。高温对CVD钻石含H基团影响较大,在5~6 GPa压力下处理温度在1 500~1 700℃范围,会在近红外波段4 673, 6 352, 7 354, 7 540, 7 804和8 535 cm~(-1)出现一组吸收峰,可指示样品经过较高温度处理。目前针对CVD钻石以及经过HPHT处理的CVD钻石近红外波段的论述较少,该研究可以为鉴定CVD钻石及HPHT处理CVD钻石提供依据。综合光致发光光谱和三维荧光光谱分析,处理后样品NV~-缺陷比例减小,SiV~-中心缺陷比例增加。在5~6 GPa压力下,仅当处理温度高于1 500℃时,样品三维荧光光谱在λ_(ex)/λ_(em)=500 nm/575 nm处荧光峰增强,在λ_(ex)/λ_(em)=490 nm/550 nm处荧光峰消失,从某种意义上该峰位变化可指示样品经过较高温度处理。物相分析结果显示,HPHT处理后CVD钻石在1 332 cm~(-1)处拉曼位移半高宽和XRD摇摆曲线半高宽均减小,表现出了较好的一致性,说明经HPHT处理的褐色CVD钻石结晶质量变优。