高活性耐硫MoO3改性NiO-Al2O3催化剂用于焦炉煤气甲烷化(英文)

作者：王志斌; 秦志峰^*; 韩勋; 孙鹏程; 刘毅; 常丽萍; 任军; 李聪明^*

来源：无机化学学报, 2023, 39(05): 967-978.

• 焦炉煤气
• MoO3/NiO-Al2O3
• MoO3改性
• 耐硫性能

采用双水解共沉淀法结合浸渍法合成了系列的Mo O3改性的x Mo O3/Ni O-Al2O3催化剂(x%为Mo O3的质量分数)，利用固定床装置对催化剂的甲烷化反应活性和耐硫性能进行评价，并对失活前后催化剂进行详细表征。结果表明，随着Mo O3含量的升高Mo O3改性后的催化剂甲烷化活性有所下降，但Mo O3的掺杂显著提升了催化剂的耐硫性能。催化剂低温甲烷化活性降低的原因在于Mo O3负载量的增加降低了催化剂的活性比表面积，但Mo O3的引入也为硫化物提供了一个竞争吸附位点，进而延缓了活性位点的硫中毒过程。当Mo O3负载量(质量分数)为12.5%时，12.5Mo O3/Ni O-Al2O3催化剂在143 mg·m-3H2S/H2气氛下运行时间长达7 h，远高于其他催化剂。12.5Mo O3/Ni O-Al2O3催化剂吸收硫的量(质量分数)达到0.71%，是Ni O-Al2O3催化剂硫吸附量的1.48倍。XPS表征进一步发现12.5Mo O3/Ni O-Al2O3催化剂表面生成的Mo S2最多，这说明在此负载量下Mo优先吸附了更多的硫而保护了活性位点。此外，Mo O3负载量为12.5%时，Mo O3在催化剂表面接近单层分散阀值，当竞争吸附发生时，为硫化物提供更多的吸附位点。

• 单位
  清华大学; 浙江大学; 太原理工大学