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摘要
基于浸渍法制备了不同Fe含量的nFe（Ⅲ）Ox/ZnO光催化剂，并对所得样品进行了XRD、N2吸附-脱附、TEM、XPS、UV-vis以及PL表征。结果发现，通过改变浸渍液中Fe物种的浓度，能够实现最终样品中Fe含量的调控，在实验涉及的范围内，Fe的负载没有造成ZnO载体在晶相、形貌和孔道结构等方面的显著变化，但却改变了催化剂表面的电子状态，从而引入了更多的O空位。此外，Fe的修饰增加了光生载流子的分离效率，显著提升了样品的CH4光催化性能。通过对溶剂体积，H2O2浓度以及反应时间等参数的优化，0.1Fe（Ⅲ）Ox/ZnO样品表现出了最佳的性能，其液相氧化产物（CH3OH、CH3OOH、HCHO）的产率和选择性分别达到了5443μmol/（gcat·h）和99%。基于自由基捕获实验，发现H2O2在光生载流子的作用下形成的·O2-自由基是CH4活化为·CH3的关键。
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单位中国科学院; 中国科学院上海高等研究院; 上海科技大学; 中国科学院大学
