镍单原子催化剂的制备及其电催化CO_(2)还原研究

作者:朱超; 张浩杰; 田地; 屈治国*; 邸宏宇; 郑楠
来源:化学工业与工程, 2023, 1-8.
DOI:10.13353/j.issn.1004.9533.20230114

摘要

电催化CO2还原反应(Electrocatalytic CO2 reduction reaction, CO2RR)在解决全球变暖和能源危机方面有着巨大的应用潜力,但目前催化效率低、催化产物多样等问题限制了CO2RR反应的商业化应用。本文采用一锅法、碳化法制备了一系列不同镍含量的镍单原子催化剂,利用XRD、XPS、ICP-OES、HRTEM、HAADF-STEM、XAS等方法对镍单原子催化剂的形貌结构、原子价态、金属含量等方面进行表征,并通过电催化还原产物的法拉第效率(Faraday Efficiency, FE)和电流密度(Current density, J)来评价其电催化性能。此外,本文还研究了电解实验装置的改变对升电催化性能的提升。实验结果表明,随着Ni单原子催化剂的Ni金属负载量增加,产物一氧化碳(carbon monoxide, CO)的FECO和JCO均增加。催化剂中Zn1Ni2-CN表现出了优异的CO2RR催化性能,在H型电解池中,在-0.7 V vs RHE电位下FECO达到89%,在-0.9 V vs RHE下JCO达到6.99 mA·cm-2。在流动电解池中,大范围电位变化下(-0.4V~-1.2 V vs RHE)FECO均保持在99%以上,且在-1.2 V vs RHE电位下产物电流密度JCO达到174.5 mA·cm-2。

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