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摘要
氮氧化物(NOx)是机动车尾气的主要排放污染物,对人体健康和大气环境都会造成巨大的危害。随着机动车尾气排放标准日益严格,发展更加高效的机动车尾气催化技术受到了人们的广泛关注。在机动车尾气处理技术中,NO被催化氧化形成NO2是其中的重要步骤。现在商用的NO氧化催化剂是Pt/Al2O3,然而,Pt/Al2O3上的NO被催化氧化活性成分是贵金属Pt,高昂的成本和较差的水热稳定性限制了其广泛应用。因此,寻找价格低廉、水热稳定性良好,且具有优异NO催化氧化活性的催化剂对汽车尾气后处理技术具有重要意义。学者研究了很多成本低廉的过渡金属氧化物催化剂(以MnOx和CoOx为代表)用作NO催化氧化,虽然部分过渡金属氧化物具有优异的NO催化氧化性能,但是其水热稳定性并不理想,限制了它们的实际应用。研究人员发现,以钙钛矿型LaMnO3和莫来石型SmMn2O5为代表的锰基多元氧化物结构稳定、成本低廉,并且在NO的催化氧化方面表现出优异的性能,之后,这类催化剂越来越引起人们的广泛关注。虽然纯相的锰基多元氧化物有着与商用Pt/Al2O3相媲美的NO催化氧化活性,但为了满足日益严格的机动车尾气排放要求,研究人员更进一步探索了不同的方法来提高锰基多元氧化物的催化活性,包括非化学计量比合成、负载氧化物复合以及异质元素掺杂等多种方法。这些方法在保持锰基多元氧化物晶体结构的同时,改变其表面或者界面处局域的化学环境,可以明显提高其NO催化氧化性能。研究人员不断优化锰基多元氧化物的NO催化活性,并十分关注其催化机理的研究。结合实验上的原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术、第一性原理计算模拟以及微反应动力学分析,可以更加深入地认识锰基多元氧化物的NO催化氧化机理,以从实验上指导优化锰基多元氧化物催化剂。本文将主要从以下几个方面介绍锰基多元氧化物在NO催化氧化方面的研究进展:(1)常用NO催化氧化剂的发展;(2)锰基多元氧化物的常用合成方法;(3) NO催化氧化的活性改进;(4) NO催化氧化机理的研究。最后阐述了锰基多元氧化物应用在NO催化氧化领域面临的挑战。
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