摘要

选择性加氢反应是化工生产中一类重要的催化反应。其中,1,3-丁二烯选择性加氢对提纯单烯烃、防止聚合反应催化剂中毒等具有重要作用。利用负载型钯基催化剂进行选择性加氢脱除炔烃是现阶段工业生产中广泛采用的方法,但仍存在价格昂贵、丰度低等问题。因此,研制具有优良催化性能的非贵金属催化剂一直是工业研究的重点。在此,本工作利用浸渍法制备了Ni3Zn/Al2O3催化剂,并进一步以气体驱动法获得Ni3ZnC0.7/Al2O3催化剂,通过X射线衍射、透射电子显微镜、X射线光电子谱等表征分析了间隙碳对Ni3Zn/Al2O3催化剂结构的影响,并关联两种催化剂在1,3-丁二烯选择性加氢反应中的催化性能,建立构效关系。催化性能测试结果表明Ni3ZnC0.7/Al2O3催化剂具有优异的单烯烃选择性,在1,3-丁二烯转化率为98%时,丁烯选择性高达93%,明显优于Ni3Zn/Al2O3催化剂。CO-原位漫反射红外傅里叶变换光谱表征揭示引入间隙碳原子后Ni变的缺电子,更利于单烯烃脱附,抑制了单烯烃进一步加氢路径而促进性能提升。这项工作为非贵金属加氢催化剂的设计和研制提供新思路。