特定位点上CO2与(TiO2)n团簇相互作用的第一性原理研究(英文)

作者：路易斯·希特拉; 郭令举^*; 朱双; 萨贾德·侯赛因; 贺涛^*

来源：Chinese Journal of Chemical Physics, 2019, 32(06): 674-699.

• (TiO2)n团簇
• 二氧化碳
• 还原
• 吸附
• 活化

本文基于密度泛函理论系统地研究了(TiO2)n团簇上二氧化碳(CO2)的吸附和活化性质.计算结果表明,CO2更倾向于吸附在(TiO2)n团簇的桥氧原子上,形成"化学吸附"碳酸盐络合物.而CO更倾向于吸附到末端Ti-O的Ti原子上.发现计算得到的碳酸盐振动频率值与实验获得的结果非常吻合,这表明配合物中CO2的几何构型与其线性型相比,有微小的弯转.通过对电子结构、电荷密度、电离势、HOMO-LUMO以及态密度的分析,证实了CO2与团簇之间的电荷转移以及相互作用.从预测的能量分布图来看,(TiO2)n团簇上的CO2活化与结构密切有关,相比于块体的TiO2,CO2在团簇结构上更易于吸附和活化.

• 单位
  中国科学院大学; 国家纳米科学中心