微波辅助铁催化华夏煤热解及煤焦结构演变特性

作者:脱凯用; 刘淑琴*; 王莉萍; 陈钢; 马伟平; 牛茂斐; 刘欢; 郭巍
来源:煤炭学报, 2021, S2: 1030-1041.
DOI:10.13225/j.cnki.jccs.2021.0682

摘要

微波热处理技术以其独特的快速均匀、选择性加热方式为基于热解转化的煤炭清洁高效利用提供了新途径。为研究微波辅助兼具催化活性和介电响应的Fe基催化剂对低阶煤热解升温和热失重特性、气体析出规律以及煤焦介电性能和碳微晶结构演变行为的影响,在微波管式热解炉上对华夏低阶煤进行了不同辐射时间下的Fe催化热解实验。借助矢量网络分析仪,N2-吸附,FT-IR,XRD,Raman和同步热分析仪等表征了煤焦物化性质。结果表明:引入Fe催化剂能够充分强化热解挥发分在5~15 min内的深度释放使得煤样呈现出更为明显的热失重。微波优先被Fe催化剂损耗可有效促进活性位点的生成,进而高效诱发了煤大分子官能团热裂解反应的发生,连续辐射5 min即可明显促进H2和CO的快速生成,最终使得合成气产量由煤单独热解的198 mL/g显著提高至370 mL/g。煤微波辅助热解过程中Fe催化剂的引入有效抑制了煤焦芳香碳层的横向内部生长和纵向堆垛,进而显著提升了碳微晶不规整度以及丰富了碳骨架中的缺陷结构,有助于大幅提升煤焦气化反应速率使其气化反应指数增加4~5倍。Fe催化作用下挥发分的快速释放以及金属氧化物的生成充分强化了煤焦以热能形式耗散微波能的能力,进而使其介电损耗因子ε″r在辐射10~20 min内呈现出大幅增加的突变。此外,微波辅助活性组分Fe能够侵蚀煤基质表面发挥造孔和扩孔作用,从而有利于煤焦高比表面积的形成以及发达孔隙结构的构筑。

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