摘要
带隙1.1~1.4eV的锡铅混合卤化物钙钛矿是单结太阳能电池光电转换效率(PCE)接近Shockley-Queisser(S-Q)理论效率极限值的理想材料。钙钛矿薄膜垂直方向上的化学组分梯度会通过影响能带结构影响载流子的传输和分离,因此对锡铅混合钙钛矿薄膜的结晶过程进行控制十分重要。本研究发现使用不同剂量的反溶剂制备锡铅混合钙钛矿会形成不同的垂直组分梯度,并且随反溶剂用量增大薄膜表面铅含量增加。调整溶剂组分可以控制锡铅混合钙钛矿的垂直组分梯度,增大溶剂中V(DMSO):V(DMF)可以形成底部富铅而表面富锡的垂直组分梯度。当铅基前驱液溶剂中V(DMSO):V(DMF)最优化为1:2时,相比于1:4的对照组,器件在标准光照条件下的开路电压从0.725V提高到0.769V,短路电流密度从30.95mA·cm–2提高到31.65 mA·cm–2,PCE从16.22%提升到接近18%。利用SCAPS软件数值模拟进一步证明了垂直组分梯度的必要性,当钙钛矿薄膜底部富铅、顶部富锡时,载流子在空穴传输层界面区域的复合有所减少,因而电池性能得到提升。
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