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摘要
以乙烯催化氧化制环氧乙烷体系为研究对象，采用有限元算法对异形催化剂失活动力学方程与反应-传质-传热方程组同时求解，模型收敛性和计算结果准确性均很好。催化剂颗粒经过16个月反应后，主副反应活性系数均下降明显，且副反应失活速率大于主反应。随着催化剂失活，第一类失活内扩散效率因子随时间增加而上升，第二类失活内扩散效率因子随时间增加先下降然后小幅度上升。通过定量计算表明催化剂内扩散阻力的存在能“延缓”由于失活导致的表观反应速率下降。对于存在强内扩散限制的此反应体系，表观失活速率只有不存在内扩散影响的失活速率的50.8%。内扩散对失活动力学方程实验测量有很大影响，必须区分本征失活动力学和宏观失活动力学。当催化剂活性降低到一定程度，可以提高反应温度以保证反应在高速率区间进行。应用此模型能指导反应器设计和失活状态下反应器的操作参数优化。
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单位中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院; 华东理工大学
