含氮焦炭异相还原NO反应机理的密度泛函理论研究

作者：张秀霞; 周志军; 周俊虎; 姜树栋; 刘建忠; 岑可法

来源：化工学报, 2011, (04): 1048-1054.

• 一氧化氮
• 含氮焦炭
• 异相还原
• 密度泛函理论 NO
• nitrogen-containing char
• heterogeneous reduction
• density functional theory

选用合理简化的含氮焦炭模型,使用密度泛函理论对含氮焦炭异相还原NO释放出N2的反应机理在分子水平上进行了研究。使用B3LYP/6-31G(d)方法优化得到了含氮焦炭模型、产物、中间体和过渡态的几何构型。在相同水平上计算得到了优化所得结构的单点能并进行了零点能校正,从而得到整个反应的势能面及各中间反应的活化能和反应热。NO吸附在含氮焦炭表面后N、O原子倾向于分离,吸附反应释放出98.1 kJ.mol-1的热量。吸附产物可分别经历最高能垒为87.7 kJ.mol-1和253 kJ.mol-1的路径释放出N2和CO。N2和CO由吸附产物中释放后,残留在焦炭表面的产物P1、P2可进一步分别释放出CO和...

• 单位
  能源清洁利用国家重点实验室; 浙江大学