摘要

电化学固氮技术由于可在温和条件下进行,为肥料低成本生产提供了新策略,但高稳定性和高活性电催化剂的选择是其关键技术。本文采用溶胶凝胶法合成了钒掺杂ZIF-8,以此为前驱体进一步高温碳化,合成了纳米介孔钒-氮共掺杂碳基电化学还原氮(NRR)催化剂。利用透射电子显微镜、X射线衍射、X光电子能谱和Raman光谱等对催化剂进行了表征分析。所得催化剂呈现出高度无序的三维多孔碳结构。催化剂中存在适量的V5+、碳化氮和吡啶氮对NRR起到明显促进作用。当前驱体中钒锌比为0.125,在N2气气氛保护下1100℃热处理获得催化剂具有最佳NRR性能,在0.1 mol/L KOH电解质溶液中,当外加电压为-0.4 V时,氨的生产速率可达7.092μmol/(cm2·h),法拉第效率为23.88%,且催化剂具有良好的稳定性。