H2O2在α-Fe2O3表面非均相氧化SO2机理的模拟研究

作者：李冬坤; 董发勤^*; 李海龙; 霍婷婷; 贺小春; 赵玉连; 彭洁

来源：岩石矿物学杂志, 2019, 38(06): 789-798.

• 非均相反应
• H2O2
• SO2
• α-Fe2O3

通过密度泛函理论模拟了H2O2和SO2气体在矿物氧化物(α-Fe2O3)表面上的非均相反应,研究了H2O2和SO2在α-Fe2O3(001)表面的吸附机制和氧化机制。研究结果表明,SO2、H2O2均在α-Fe2O3(001)表面通过Fe原子进行吸附,H2O2相比于SO2优先吸附在α-Fe2O3(001)表面,且H2O2在表面的赋存形式趋向于两个·OH形式吸附。通过二者共吸附的局域态密度、差分电荷密度、Mulliken电荷布局分析结果发现,SO2和H2O2的共吸附形式是通过H2O2产生的·OH吸附在α-Fe2O3(001)表面,同时SO2被H2O2产生的·OH氧化[S(SO2)-电荷布局:0. 79 e→1. 32 e; O(H2O2)-电荷布局:-0. 77 e→-1. 11 e]形成·OH+SO2团簇。模拟结果表明大气微量气体H2O2能够在矿物氧化物表面介导SO2吸附并促进SO2的转化,为理解H2O2在大气中非均相氧化SO2的反应过程提供了理论依据。

• 单位
  西南科技大学