摘要
采用溶胶凝胶法制备了Mn和/或Fe掺杂的Co基复合氧化物催化剂,利用XRD、N2吸附-脱附、ICP、Raman光谱、XPS、H2-TPR等方法表征了催化剂的结构和氧化还原性能,并考察了催化剂对模拟对苯二甲酸(PTA)装置尾气的催化燃烧性能。实验结果表明,掺杂前后催化剂均为Co3O4尖晶石结构,Mn和/或Fe的掺杂能够影响催化剂的氧化还原能力和表面吸附氧物种的含量,而二溴甲烷的反应速率与催化剂表面吸附氧物种的含量呈正相关。由于Mn和Fe两种元素的协同作用,使同时掺杂两种元素的Co8Mn0.5Fe0.5Ox催化剂表现出较好的氧化还原能力和氧流动性,从而提高了催化剂的活性和抗溴中毒的能力。以乙酸甲酯(MA)、对二甲苯(PX)、二溴甲烷的混合反应物为模拟PTA工业装置尾气,在反应物组成为1 500×10-6(φ)MA、300×10-6(φ)PX、100×10-6(φ)CH2Br2及10%(φ)O2,气态空速为60 000 mL/(g·h)的条件下,Co8Mn0.5Fe0.5Ox催化剂在280℃时对二溴甲烷的转化率达到93%。
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单位中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院