前驱体结构对多环芳烃选择性开环Pt/Beta催化剂的影响

作者：马明超; 臧甲忠^*; 于海斌; 范景新; 郭春垒; 靳凤英; 刘航

来源：无机盐工业, 2022, 54(06): 142-150.

DOI：10.19964/j.issn.1006-4990.2021-0694

• 贵金属催化剂
• 铂前驱体结构
• 自还原现象
• 多环芳烃
• 选择性开环

以海绵铂为原料合成出[Pt(NH_3)_6]Cl_4络合物，采用热重分析（TG）、扫描电镜-能谱（SEM-EDS）、紫外-可见分光光度计（UV-Vis）、质谱（MS）、X 射线光电子能谱（XPS）等手段确定了[Pt(NH_3)_6]Cl_4的结构组成；以H_2PtCl_6、Pt(NH_3)_4Cl_2和[Pt(NH_3)_6]Cl_4为前驱体，采用等体积浸渍法制得Pt/Beta催化剂，采用X射线衍射（XRD）、X射线荧光光谱（XRF）、氨程序升温脱附（NH_3-TPD）、氢氧滴定（H_2-O_2）、透射电镜（TEM）、氢气程序升温脱附（H_2-TPD）等表征了Pt/Beta 催化剂的物化性质，并考察了Pt/Beta 催化剂的多环芳烃选择性开环性能。结果表明，[Pt(NH_3)_6]Cl_4络合物具有更高的“抗自还原”能力，可从前驱体结构上降低铂氨前驱体受热分解时的自还原现象。前驱体结构对铂纳米颗粒的几何尺寸及分布有较大影响，一方面络合物的价态显著影响前驱体与分子筛间的静电作用，进而影响铂纳米颗粒的落位与尺寸；另一方面络合物的空间结构影响前驱体在分子筛微孔中的分布，影响铂纳米颗粒的Ostwald熟化速率。前驱体结构可调变Pt/Beta催化剂的双功能匹配关系，显著影响Pt/Beta催化剂转化甲基萘的活性、稳定性，采用[Pt(NH_3)_6]Cl_4前驱体制备的Pt/Beta催化剂具有更优的活性及长周期稳定性。

• 单位
  中海油天津化工研究设计院有限公司