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摘要
采用不同方法制备了一系列Ni/Al2O3催化剂,在无NH3、无碱条件下对其己二腈催化加氢制1,6-己二胺的反应性能进行研究.通过XRD、 BET、 TEM、 XPS及程序升温实验等结果表明,采用沉淀剂有利于细小Ni纳米颗粒在催化剂介孔内的分散。然而较强的Ni与载体间相互作用不利于氢气的吸附活化,还原处理后催化剂中仍存在较高含量的氧化态Ni物种.采用浸渍法制备的Ni/Al2O3-I催化剂中颗粒的平均尺寸为18.5 nm, Ni颗粒暴露在载体表面,生成较高含量的还原态Ni0物种及有利于反应物吸附的中等强度酸性位点.该Ni/Al2O3-I催化剂表现出优良的低温活性,在60℃时,己二腈转化频率(TOF)可达39.7 h-1;80℃时转化率为100%, 1,6-己二胺收率可达73.0%.然而,由于Ni/Al2O3-I催化剂中Ni与Al2O3间相互作用较弱,经过3次循环性能测试,催化剂活性明显下降.进一步以少量Cu元素修饰低含量Ni/Al2O3-I催化剂, Cu助剂的引入有效改善了Ni纳米颗粒的分散性,并与部分Ni组分形成双金属纳米颗粒.Ni15Cu3/Al2O3催化剂经5次循环反应后无明显失活现象,催化剂的形貌及化学结构亦无明显变化, Cu的引入在保持Ni基催化剂低温活性的同时有效提升了催化剂的循环稳定性,催化剂的TOF为52.1 h-1.
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