通过聚合物脱卤策略合成氧化硼掺杂碳及其高效O2还原制H2O2(英文)

作者：常营娜; 李佳伟; 马骏; 刘昱; 邢蓉; 王亚群^*; 张国新^*

来源：Science China-Materials, 2022, 65(05): 1276-1284.

• doped carbon material
• oxygenated dopant
• boron
• oxygen reduction reaction
• hydrogen peroxide

O2通过电化学法直接合成H2O2是目前最有可能替代工业上高耗能的蒽醌氧化/还原法的合成方法,但其一直受限于难以开发出高效且低成本的电催化剂.在此,我们通过聚合物脱卤的绿色策略合成了氧化硼掺杂碳(O-BC)材料,将其用作2e-氧还原反应(ORR)的电极材料,采用电化学的方法制备H2O2.通过实验调控硼源(H3BO3)的用量和退火温度,优化了O-BC材料的催化活性.电化学测试表明:最佳的O-BC-2-650样品表现出高达98%的H2O2选择性;在H型碱性电解槽中H2O2平均产率为412.8 mmol gcat.-1h-1.密度泛函理论计算模拟表明:与一个氧原子相连的硼原子是最佳的活性位点,在吸附O2的氢化过程中获得最低的吉布斯自由能差(ΔG)0.03 e V;而没有与氧原子相连或者与两个氧原子相连的B原子则具有较大的ΔG(分别为0.08和0.10 e V).这项工作详细报道了一种用于生产H2O2的新型绿色低成本的无金属电催化剂的调控合成方法.

• 单位
  北京化工大学; 山东科技大学