摘要
采用沉积还原法制备了不同载体(MOx=TiO2、SiO2、Al2O3、Mg O和ZrO2)负载的Ru催化剂,采用水热法合成了不同硅铝物质的量比(n(Si)/n(Al)=23、66、96、160和∞)的氢型ZSM-5分子筛,组成Ru/MOx+ZSM-5双功能催化剂,对其在生物质平台化学品糠醛(FAL)和乙醇(EA)转化制乙酰丙酸乙酯(ELE)反应中的催化性能进行了研究。结果表明,Ru/MOx+ZSM-5双功能催化剂的性能与其还原性和酸性密切相关。中等粒径的Ru纳米颗粒高度分散在TiO2载体上以及Ru和TiO2之间存在的强相互作用使得Ru/TiO2既具有较高的FAL转化率又能抑制ELE过度加氢反应。由Ru/TiO2与酸密度高的低硅铝比ZSM-5(n(Si)/n(Al)=23)混合组成的Ru/TiO2+ZSM-5(n(Si)/n(Al)=23)催化剂,对FAL和EA转化制ELE具有良好的催化性能,在180°C下反应16 h,FAL转化率达96.7%,ELE收率达76.7%。此外,该双功能Ru/TiO2+ZSM-5(n(Si)/n(Al)=23)催化剂也表现出良好的稳定性,重复使用多次后活性无明显降低。
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单位中国科学院山西煤炭化学研究所; 中国科学院大学; 煤转化国家重点实验室