摘要
以柠檬酸、乙二胺和苯硼酸为原料,采用一步水热法制备了高荧光量子产率、长荧光寿命的硼氮共掺杂石墨烯量子点(B,N-GQDs).通过透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、X射线光电子能谱仪(XPS)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)及荧光光谱仪(PL)对量子点进行了表征.结果表明,B,N-GQDs粒径范围为1.46~3.54 nm,平均粒径为(2.34±0.50)nm,具有明显的晶格条纹结构;表面官能团(—OH,—NH和—BOH)的存在,有利于与金属离子结合从而实现对金属离子的检测;在pH=5.0~10.0和Na Cl浓度0~1.0 mol/L的酸碱盐环境下,B,N-GQDs具有优异的荧光稳定性.由于B,N-GQD与金属离子具有结合作用,因此它被用作检测金属离子的荧光探针.考察了15种金属离子(K+、Na+、Ba2+、Ni2+、Zn2+、Pb2+、Li+、Cu2+、Ag+、Mn2+、Fe2+、Mg2+、Fe3+、Ca2+和Hg2+)对B,N-GQDs荧光强度的影响,发现仅Mg2+、Fe3+、Ca2+和Hg2+对其荧光有猝灭作用.考虑到Hg2+是重要的有毒污染物,因此灵敏、选择性地检测Hg2+对人体健康和环境保护至关重要.在单一汞离子体系中,其线性范围为2.0~20.0μmol/L,检测限为0.05μmol/L;在复杂体系(Mg2+、Fe3+、Ca2+和Hg2+)中,采用掩蔽剂Na F能够实现对Hg2+浓度的准确测定,其检测误差范围为-4.432%~2.600%.B,N-GQDs有望在多金属离子响应体系中实现对Hg2+的快速检测.此外,探究了Hg2+对B,N-GQDs荧光的猝灭机理,当加入Hg2+后,B,N-GQDs的荧光寿命从原来的12.86 ns缩短为11.34 ns,符合动态猝灭机理.
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