CO2+MEA反应在CaCO3催化下Eley-Rideal模型及混合胺溶液体系协同效应的机理研究

作者：李国政; 蒋林华^*; 陈凯欣; 史焕聪

来源：环境化学, 2021, 40(01): 283-290.

• 两性离子机理
• 协同效应
• Eley-Rideal模型
• 催化作用

研究混合胺溶液吸收二氧化碳(CO2)的反应机理对低碳环保具有重要意义.本文以碳酸钙(CaCO3)为催化剂,在Eley-Rideal模型下通过Gaussian09软件模拟计算乙醇胺(MEA)+CO2反应机理,,同时计算混合胺溶液体系乙醇胺(MEA)+二乙醇胺(DEA)/2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)/N-甲基二乙醇胺(MDEA)吸收CO2中经实验证明的协同效应.本文在CCSD(T)/6-311++G(d,p)水平上计算在两性离子机理下中间步骤的自由能和几何振动频率.模拟结果表明,在固体催化剂CaCO3作用下,反应活化能降低了14.9%,但是自由能没有降低.混合胺盐能量(MEA-DEA-CO2,MEA-AMP-CO2)低于MEA-CO2-MEA能量,差距分别为-18.25%和-14.5%,而MEA-MDEA-CO2体系能量与单一溶液体系差距仅为-5.88%.这表明二级胺,空间位阻胺的协同效应大于三级胺.

• 单位
  上海理工大学