氧吸附诱导ε-Fe_2C表面重构的理论研究

作者：阮志慧; 张煜华; 李哲^*; 李金林^*

来源：分子科学学报：中英文版, 2023, 1-7.

DOI：10.13563/j.cnki.jmolsci.2023.04.005

• ε-Fe_2C
• 表面重构
• 吸附氧消除反应
• Wulff结构

本论文基于第一性原理的密度泛函理论(DFT)计算,研究ε-Fe2C表面氧吸附结构,考查不同氧覆盖度(θO)和氧势(μO)条件下的Wulff结构演变,以及氧消除反应机理.结果发现在低氧覆盖度(θO=0.25)和较低氧势(μO<-7.1 eV)条件下,高活性(1■1)表面保持优势占比(55%～90%),惰性(101)表面占比小于25%.升高氧势和氧覆盖度,ε-Fe2C暴露表面以(2■1)和(100)为主.在实际反应条件(300℃,1 MPa,V(CO)∶V(H2)=1∶1)下,μO约为-7.5 eV,ε-Fe2C表面以(1■1)为主,表明其具有抗氧化性能.氧消除反应计算结果显示,(1■1)表面易于发生氧消除,能垒为1.33 e V,与Wulff形貌模拟结果一致.

• 单位
  中南民族大学