摘要

以四氨基钴酞菁(Cobalt tetraaminophthalocyanine, CoPc(NH2)4)为结构单元,4,4′-联苯二甲醛为连接基团,通过希夫碱反应在炭黑表面原位生长得到Co-COFs/CB前驱体,然后高温热解得到高效氧还原活性的过渡金属/氮/碳(M-N-C)催化剂:Co-COFs/CB-X(X=600、700、800℃)。使用透射电子显微镜、傅里叶红外光谱和X射线光电子能谱等对样品的微观形貌、官能团结构以及表面成分等进行表征。测试表明:Co-COFs/CB-700催化剂存在暴露的Co-N/C、吡啶氮以及石墨氮的活性位点,有效提高了氧还原活性和稳定性。Co-COFs/CB-700催化剂的半波电位达到0.841 V,极限电流密度为5.96 mA/cm2,电子转移数为3.78~3.96,HO2-产率为2.5%~14.1%。这表明Co-COFs/CB-700催化剂具有接近20%Pt/C的氧还原活性,氧还原途径为接近4电子的反应途径,且稳定性和抗甲醇性能均优于20%Pt/C。这说明Co-COFs/CB-700催化剂在燃料电池和金属空气电池领域具有潜在的应用前景。