ZrO2基双金属氧化物催化CO加氢行为的研究

作者：刘竞舸; 闫国春; 李艺; 卢卫民; 张成华

来源：煤炭转化, 2023, 46(01): 72-80.

DOI：10.19726/j.cnki.ebcc.202301009

• 双功能催化剂
• 合成气
• 芳烃
• UiO-66
• 双金属氧化物

以UiO-66(一种以Zr为金属中心，以苯二甲酸为有机配体的刚性金属有机框架材料)为前驱物制备得到一系列杂元素修饰的ZrO2基双金属氧化物(杂元素分别有Zn, Cu, Ce, Mn和In),将其作为双功能催化剂中的加氢组分，考察杂元素的引入对ZrO2催化性能的影响。通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和N2-物理吸脱附等手段对样品的形貌结构进行表征，发现杂元素的引入并不影响前驱物UiO-66的形成，焙烧后得到的催化剂普遍具有较高的比表面积，且杂元素均匀分布在ZrO2表面；采用吡啶-红外(Py-IR)、NH3-程序升温吸脱附(NH3-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)和电子顺磁谱(EPR)等手段对样品表面结构进行分析，发现杂元素的引入降低了ZrO2表面的酸性位、氧空位数量。由于杂元素的引入对ZrO2的理化性质造成显著影响，从而导致样品间催化性能的不同，单独对ZrO2基双金属氧化物进行评价，其中Cu-ZrO2,Mn-ZrO2,In-ZrO2具有较高的CO转化率，产物以CH4为主；相较而言，Zn-ZrO2和Ce-ZrO2上CO转化率较低，产物中含有大量的CH3OH。

• 单位
  中国神华煤制油化工有限公司; 中国科学院山西煤炭化学研究所