零维石墨烯量子点活化二维MXenes的晶格氧参与水氧化反应（英文）

作者：马艺媛; 安玉蓉; 徐卓; 成来飞; 袁文玉^*

来源：Science China-Materials, 2022, 65(11): 3053-3061.

二维过渡金属碳化物(MXenes)对含氧中间产物的吸附能垒高,使得MXenes对产氧反应(OER)的活性差,因此阻碍着其在高性能水分解和燃料电池中的应用.本文中,我们发现引入零维石墨烯量子点(GQDs)的MnXn-1O2@GQDs的OER活性具有明显的pH依赖性,且其相关性可通过石墨烯量子点来进行调控,18O同位素标记-飞行时间二次离子质谱分析表明GQDs的引入显著提升了晶格氧参与OER的程度,证明了MnXn-1O2 MXenes的晶格氧可以被GQDs激活.在晶格氧被激活的情况下,MnXn-1O2@GQDs的电催化OER动力学过程则由传统的吸附演变机制转变为晶格氧机制.在10 mA cm-2的基准电流密度下,所制备的0D/2D Ti3C2O2@GQDs异质结构的过电位被大幅降低至390 mV(纯Ti3C2O2高达530 mV).进一步通过优化厚度和导电基底,在10 mA cm-2电流密度下的过电位可被降低到250 mV,塔菲尔斜率被抑制到39 mV dec-1,该结果优于目前最先进的MXenes基OER催化剂和商用贵金属催化剂.本工作将晶格氧机制的应用范围从钙钛矿扩展到MXenes,也为提升MnXn-1O2的OER活性提供了一种全新策略,对MXenes的材料设计和电催化机理的深入理解都有积极意义.

• 单位
  西北工业大学; 陕西师范大学; 凝固技术国家重点实验室