碳孔径结构-氮缺陷与四环素降解的相关性研究

作者：王青; 倪静旋; 高原

来源：中国环境科学, 2022, 1-9.

DOI：10.19674/j.cnki.issn1000-6923.20220221.007

• 过硫酸盐
• 氮缺陷
• 孔径结构
• 相关性

利用碳材料活化过硫酸盐降解抗生素类污染物具有效率高、成本低及环境友好等特点，因此受到广泛关注.但目前绝大多数研究局限于反应路径和催化机制的解析，缺少对碳材料孔径结构、氮缺陷与降解特性之间相关性的分析.因此，本研究制备了具有不同孔径结构和氮缺陷的多孔碳材料，通过吸附、催化两种反应体系获得的动力学数据，结合BET、XPS、Raman、EPR等表征手段，系统并深入分析了孔径结构-氮缺陷与典型抗生素污染物(盐酸四环素)降解的相关性.结果表明:孔径结构中和过硫酸盐反应过程相关性最大的是介孔表面积(S_(BJH))、介孔体积(V_(BJH))和比表面积(S_(BET)).而元素中和该体系反应过程相关性最大的是氮元素，特别是石墨氮以及吡啶氮.此外，孔径结构与吸附、催化两个反应过程相关性规律基本一致，但氮元素，尤其是石墨氮和吡啶氮，在催化降解体系中表现出更大的相关性.通过淬灭实验、EPR、LSV及拉曼等分析发现，该催化过程主要是以单线态氧(~(1)O_(2))为主的非自由路径.本研究为多孔碳基催化材料的制备明确了思路:针对于抗生素污染物的催化降解可制备具有多介孔、高比表面积及富氮元素，特别是石墨氮以及吡啶氮的多孔碳材料.

• 单位
  大连理工大学