摘要

Cu_2SnSe_3基化合物作为一种绿色环保的新型热电材料, 近年受到了研究者的广泛关注。然而, 本征 Cu_2SnSe_3基化合物载流子浓度低、电性能较差。为优化 Cu_2SnSe_3化合物的电热输运性能, 本研究采用熔融、退火结合放电等离子烧结技术制备了一系列 Cu_2SnSe_(3–x)Te_(x )(x=0~0.2)和 Cu_2Sn_(1–y)In_ySe_(2.9)Te_(0.1 )(y=0.005~0.03)样品, 研究了 Te 固溶和In 掺杂对材料电热输运性能的影响。Te 在 Cu_2SnSe_(3–x)Te_(x )(x=0~0.2)化合物中的固溶度为 0.10, Te 固溶显著增加了材料的载流子有效质量, 从本征 Cu_2SnSe_3样品的 0.2m_e增加到 Cu_2SnSe_(2.9)Te_(0.1)样品的 0.45m_e, 显著提高了材料的功率因子, Cu_2SnSe_(2.99)Te_(0.01)样品在 300 K 下获得最大功率因子为 1.37 μW·cm~(–1)·K~(–2)。为了进一步提高材料的电传输性能,本研究以 Cu_2SnSe_(2.9)Te_(0.1)为基体并选取 In 在 Sn 位掺杂。In 掺杂将 Cu_2SnSe_3基化合物的载流子浓度从 5.96×10~(18) cm~(–3)(Cu_2SnSe_(2.9)Te_(0.1))显著提高到 2.06×10~(20) cm~(–3) (Cu_2Sn_(0.975)In_(0.025)Se_(2.9)Te_(0.1))。调控载流子浓度促进了材料多价带参与电传输, 材料的电导率和载流子有效质量显著增加, 功率因子得到大幅度提升, 在 473 K 下 Cu_2Sn_(0.995)In_(0.005)Se_(2.9)Te_(0.1)化合物获得最大功率因子为 5.69 μW·cm~(–1)·K~(–2)。由于电输运行性能显著提升和晶格热导率降低, Cu_2Sn_(0.985)In_(0.025)Se_(2.9)Te_(0.1)样品在 773 K 下获得最大 ZT 为 0.4, 较本征 Cu_2SnSe_3样品提高了 4 倍。