多级孔Sn-beta分子筛催化高浓乳酸一步法合成丙交酯

作者：徐云龙; 李月茹; 吉瑞翔; 方园园; 孙平; 张全兴; 江伟^*

来源：中国科学:化学 , 2022, 52(07): 1127-1139.

• 乳酸
• 丙交酯
• 一步法
• Sn-beta分子筛
• 多级孔

高浓乳酸(≥90 wt%)一步法合成丙交酯是一种节能高效的丙交酯制备方式,对实现生物可降解材料聚乳酸的低成本生产具有重要的意义.高浓乳酸中存在大量乳酸低聚体,难以高产率合成丙交酯.本文研究了多级孔Snbeta分子筛(Sn-beta-M)催化97%乳酸合成丙交酯,反应3 h,产率达86.5%,反应速率R_(20 min)~(av)达0.252 mmol min~(-1)gcat~(-1).N_2吸附/脱附表征证明, Sn-beta-M分子筛中存在丰富的介孔结构,缩短了丙交酯在微孔中的扩散路径,减少了丙交酯开环聚合的副反应;介孔中存在的活性位点促进了L_3A和L_nA转化为丙交酯.固体紫外漫反射(DR UV-vis)及吡啶吸附红外光谱(Py FTIR)表征证明Sn以四配位的形式存在于Sn-beta-M分子筛骨架中,表现出强Lewis酸性,为丙交酯合成的活性中心.推测Sn-beta-M中Sn和周围的O作为强Lewis酸位点和弱碱位点协同催化L_2A及L_mA (m≥3)环化生成丙交酯.

• 单位
  南京大学; 污染控制与资源化研究国家重点实验室