用于过氧单硫酸盐活化的超耐用氟化V₂AlC（英文）

作者：李超; 宋晨杰; 李慧; 叶立群; 徐怡雪; 黄应平; 聂工哲; 张如梦; 刘维; 黄妞; 王保强; 马天翼

来源：Chinese Journal of Catalysis, 2022, 43(07): 1927-1936.

• 氟化
• 高级氧化技术
• 钒铝碳
• 活性氧

四环素是兽药中应用最广泛的抗生素之一,残留的四环素会对环境和人类造成潜在危害.目前主要采用物理和化学工艺去除四环素.物理工艺包括吸附和膜分离技术,不会破坏四环素的结构.化学过程是通过活性氧破坏四环素的结构,如芬顿反应和光催化技术.然而,上述过程均存在一些不足.最近,基于过氧一硫酸盐（PMS）的高级氧化技术在水处理方面表现优异,引起了人们的广泛关注.PMS具有稳定、环保、易于运输和无毒等优点,与羟基自由基相比,PMS活化产生的硫酸根自由基具有更高的氧化还原电位和更长的半衰期.PMS可以通过多种方式活化,如过渡金属活化、碳材料活化、紫外线照射、热、超声波和微波活化过程.其中,过渡金属的活化因活化能力较强而备受关注.钒基催化剂被认为最有希望替代钴基催化剂,用于活化PMS以降解有机污染物的材料.然而,即使钒的含量远低于钴,传统的钒物种也很容易泄漏出影响环境的金属离子.本文采用氟化后的钒铝碳（F-V2AlC）活化PMS,表现出较好的罗丹明和抗生素降解能力.F-V2AlC/PMS系统在15 min内对罗丹明和抗生素的去除率分别达到97.7%和78.0%.并且,F-V2AlC在PMS活化方面表现出比V2O3更高的活性和更好的可重复使用性.与V2O3的活性快速丧失和高浓度离子泄漏相比,F-V2AlC表现出几乎恒定的活性和极低的离子泄漏.催化剂的活化能力在六次循环后几乎没有减弱.活性氧清除实验和电子自旋共振研究表明,主要的活性氧为单线态氧,这是由于二维限制效应导致的.抗生素降解过程中吸光度的测试结果表明,F-V2AlC/PMS体系中275 nm处的吸收峰出现不同的蓝移,因此采用液相色谱-质谱（LC-MS）检测降解中间产物,并推测可能的降解路径.催化剂对四环素降解的实验结果表明,氟的引入改变了抗生素在催化剂上的吸附方式,进而改变了降解路径.分解产物的环境影响实验结果表明,降解中间体的毒性大大降低.综上,这种超耐用的催化剂材料为PMS高级氧化技术的实际应用提供了基础.

• 单位
  三峡大学; 生命科学学院