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摘要
CuBi2O4作为最有前景的光阴极材料之一，其理论光电流密度可达20 mA·cm-2。然而，在实际光电化学反应中，由于光生载流子复合严重，实际的光电流密度相较于理论值仍然存在显著差异。一般而言，光电化学性能在很大程度上依赖于光生载流子的高效分离和传输，以及快速的反应动力学。本文中，我们提出了一种多金属氧酸盐(多酸)修饰的CuBi2O4/Mg-CuBi2O4同质结光阴极。系统考虑了光阴极体相和界面的载流子传输：首先，通过CuBi2O4/Mg-CuBi2O4同质结中所构造的内建电场实现光生电子和空穴的定向转移；另外，多酸助催化剂Ag6[P2W18O62](AgP2W18)在反应过程中可被还原，进而可被用作质子存储载体，可在抑制载流子复合的同时促进界面光电化学反应。这种协同作用可在促进体相-界面载流子传输的同时解决界面缓慢反应动力学这一瓶颈。结果表明，本文所提出的光阴极实现了出色的光电化学性能，在0.3 V vs. RHE时，光电流密度达-0.64 mA·cm-2；而在使用H2O2电子牺牲剂后，相同电位下的光电流密度进一步提升到-3 mA·cm-2。本文所提出的光阴极与已有研究工作中报道的最佳结果相比，具有相当的光电化学活性，证明了其在实际应用中的巨大潜力。
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