用UBI-QEP方法分析钴系Fischer-Tropsch合成催化反应机理

作者：常杰; 滕波涛; 相宏伟; 李永旺; 孙予罕

来源：Acta Physico - Chimica Sinica, 2005, (11): 31-36.

• Fischer-Tropsch合成
• Co(0001)晶面
• UBI-QEP方法
• 反应机理 Fischer-Tropsch synthesis
• Co(0001) single crystal surface
• UBI-QEP model
• Reaction mechanism

采用unity bond index-quad ratic exponential potential(UBI-QEP)方法,以Co(0001)单晶为模型催化剂,对Fischer-Tropsch(F-T)合成的三种可能反应机理(表面碳化物机理、烯醇机理和CO插入机理)进行了全面的能学分析.计算结果表明,通过表面碳化物机理生成烃类产物从能学角度看较为合理,其中COads表面解离和Cads加氢具有较高的活化能垒,可能是整个F-T反应序列中的慢步骤;通过CH2,ads插入金属-烷基键实现链增长的活化能垒最低,是能量上有利的链增长方式;在Co(0001)晶面上烷基经β-H消除生成烯烃的活化能垒低于加氢...

• 单位
  煤转化国家重点实验室; 中国科学院山西煤炭化学研究所; 中国科学院研究生院