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摘要
铁/锰硫矿物广泛存在于缺氧地下环境中,铁（Fe）、锰（Mn）和硫（S）的元素循环过程控制着地下环境的物质循环和能量转化过程。氧气（O2）扰动下,铁硫矿物可通过双电子路径还原O2产生活性氧（ROS）,但锰硫矿物与O2反应产生ROS的反应过程还不清楚。以自然界中普遍存在的典型锰硫矿物硫化锰（MnS）为研究对象,探究MnS活化O2产生ROS的种类、动力学及反应机制。结果表明,MnS可以活化O2产生大量ROS,包括羟基自由基（·OH）、过氧化氢（H2O2）和超氧阴离子自由基(O2·-);相同条件下,MnS/O2体系中产生·OH累积量高达389.0μmol/L,其产量分别是相同浓度马基诺矿（FeS）和黄铁矿（FeS2）体系的4.4和149.6倍;O2首先被MnS提供的单电子还原产生O2·-,继而再获得一个电子生成H2O2;溶解性Mn2+催化O2/H2O2产生·OH的效率比较低,但结构态Mn（Ⅱ）可以高效催化H2O2产生·OH,因此,非均相催化H2O2是产生·OH的重要途径;溶解性的S2-将电子传递至高价态的Mn（Ⅲ）/Mn（Ⅳ）,促进了结构态Mn（Ⅱ）的再生,强化了Mn（Ⅱ）/Mn（Ⅲ）电子循环,进而提升了·OH的产生效率;以苯酚为目标污染物,MnS/O2体系在3 h内对5 mg/L苯酚的降解效率高达97.4%,表明利用MnS活化O2具有较好的环境修复应用前景。
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