摘要
开发高效的非贵金属氧还原反应(ORR)催化剂来替代铂基催化剂受到了广泛关注.设计合成在碱性电解质和酸性电解质中均表现出高催化活性的非贵金属催化剂仍然是一个挑战.在本文中,我们通过前驱体热解法制备了一种纳米复合催化剂(Fe P@PGL),该催化剂由氮掺杂的碳纳米片以及镶嵌在片层上的磷掺杂石墨烯层封装磷化铁(Fe P)纳米颗粒组成.Fe P@PGL催化剂表现出优异的ORR催化性能,在碱性介质中的起始电位和半波电势分别高达1.01 V和0.90 V vs.RHE;在酸性介质中的起始电位和半波电势分别高达0.95 V和0.81 V vs.RHE.通过详细的电子显微和谱学表征,我们发现碳纳米片基质与包裹纳米颗粒的碳包裹层存在组成的差别,磷掺杂主要发生在包裹Fe P纳米颗粒的石墨烯层上.封装的Fe P纳米颗粒与外层磷掺杂石墨烯层之间存在界面电荷转移,并且通过界面相互作用降低了催化剂表面的功函数.Fe P和磷掺杂石墨烯层之间的界面协同作用对于增强催化剂ORR活性至关重要.本文不仅证明了封装型Fe P基纳米复合催化剂在氧还原反应上的应用价值,而且为界面电荷转移效应及其在ORR过程中的作用提供了实验证据.
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