气相中~2Sr~+和~2Ba~+催化N_2O与CO还原反应的理论研究

作者：刘凤霞; 张建辉; 胡敏哲; 冷艳丽; 王永成

来源：Acta Chimica Sinica, 2011, (02): 157-162.

• 2Sr
• 2Ba
• N2O和CO
• 反应机理
• 密度泛函理论(DFT) 2Sr+
• 2Ba+
• N2O+CO
• reaction mechanism
• density functional theory(DFT)

用密度泛函理论DFT-UB3LYP方法,对2Sr+,2Ba+采用相对论校正赝势基组SDD,对C,N,O采用6-311+G(2d)基组,计算研究了气相中碱土金属离子2Sr+,2Ba+催化N2O(X1∑+)+CO(X1∑+)→N2(X1∑+g)+CO2(X1∑+g)反应的微观机理.优化了二重态势能面上各反应物、中间体和过渡态的构型特征,并用频率分析方法和内禀反应坐标方法(IRC)对过渡态进行了验证.2Sr+和2Ba+转化N2O,CO为N2,CO2的循环催化反应的计算所得结论与实验结果相同,两者的反应路径相似,两步进行的主反应都各包括两个反应通道.并通过分析NBO电荷分布对各反应复合物形成时电荷的变...

• 单位
  定西师范高等专科学校; 西北师范大学