Ag9团簇上由H2和O2直接合成H2O2的密度泛函理论研究

作者：朱鹏; 黎军^*; 陆小华

来源：南京工业大学学报(自然科学版), 2019, 41(04): 514-519.

• 直接法合成H2O2
• Ag团簇
• 反应机制
• 密度泛函理论计算

应用密度泛函理论对H2和O2在Ag9团簇上直接合成H2O2的可能性进行研究。计算H2和O2在Ag9团簇上的吸附性质以及由H2和O2生成H2O2的反应机制。结果表明:O2可以在Ag9团簇上稳定吸附,但H2很难与Ag9团簇作用,只有通过Ag—O键才能发生解离。生成H2O2的过程可以分为两个阶段:首先解离两个H2分子形成第一个H2O2分子,其中裂解第二个H2分子为速度控制步骤,所需活化能为108.7 kJ/mol;再吸附的O2分子夺取Ag9团簇上两个H原子形成第二个H2O2分子,其中OOH自由基夺取Ag9团簇上的H原子为速度控制步骤,活化能为124.7 kJ/mol。与文献中Pd、Au和Pd-Au团簇上由H2和O2生成H2O2的理论研究结果相比,Ag9团簇具有促进H2和O2直接合成H2O2的催化活性。

• 单位
  南京工业大学; 材料化学工程国家重点实验室