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摘要
碳催化过程来源于表面缺陷、官能团以及杂原子。掺杂碳材料是纳米碳一类衍生材料。例如将氮原子引入碳纳米管中可调变碳纳米管的结构及其表面性能,从而使化学惰性的碳纳米管管壁呈现一定化学活性。掺杂原子赋予碳基催化剂在氧还原、氧析出、氢析出、卤化反应、氧化脱氢、环化反应等过程中具有奇妙的反应活性。碳催化剂不依赖贵金属等稀缺资源,在烷烃转化、CO_2还原、燃料电池、水分解等领域具有重要使用前景。通过引入杂原子可以有效获得高性能碳基催化剂,但是其活性位往往在体相分布,造成活性位不能够充分暴露。如何将碳基催化剂的活性位充分暴漏是提升其反应活性,进行高效反应的前提。本研究提出"碳缆"催化剂,即将氮原子集中分布于表面,形成氮掺杂CNT@NCNT。氮掺杂纳米"碳缆"具有管状同轴核壳结构,核层是连续完整的碳管管壁,壳层由厚度可控的褶皱氮掺杂石墨层构成,氮原子集中分布于碳管表面。这种结构的氮掺杂纳米"碳缆"在保持碳纳米管本征结构不被破坏的同时引入氮掺杂的功能碳层,其导电性约是类似情况下传统体相氮掺杂竹节状碳纳米管的3倍。为了提升原子利用效率,进一步通过引入石墨烯-碳纳米管杂化结构,实现活性位的充分暴漏。为此,我们将围绕掺氮碳材料的可控合成和催化应用为重点,重点介绍活性位充分暴漏的掺氮碳材料合成及其在多相催化、电催化等领域的应用,探索这种无金属催化剂上的反应途径,提供新型纳米催化的新机制。
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