摘要

以Mn(NO_(3))_(2)、Co(NO_(3))_(2)·6H_(2)O、KMnO_(4)和Na_(2)CO_(3)为原料,采用共沉淀法制备了Mn/Co不同物质的量比的Mn-Co尖晶石催化剂,利用XRD、BET、TEM、XPS、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD对其进行了表征,并评价了其催化氧化乙酸乙酯的性能。结果表明,Mn/Co物质的量比的变化可影响尖晶石活性位的数量,当比n(Mn)∶n(Co)=1∶1时,制得的Mn_(1)Co_(1)O_(x)(2≤x≤3)具有最多的活性位数量,催化活性最佳〔催化剂对污染物转化率为50%时的温度T_(50)为151 ℃、催化剂对污染物转化率为90%时的温度T_(90)为164 ℃,反应活化能(E_(a))为120.2 kJ/mol〕,这与尖晶石催化剂表面的氧空位(OV)含量、Mn~(4+)与Co~(2+)浓度直接相关。催化剂表面OV与金属阳离子电子交换(Co~(2+)+Mn~(4+)?Mn~(3+)+Co~(3+))的协同作用构筑了高效的“OV-Mn~(4+)-O-Co~(2+)”活性位。

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