细菌纤维素调控合成金属镍催化剂用于高效电合成过氧化氢（英文）

作者：徐晖; 金梦; 耿竞; 张圣波^*; 张海民^*

来源：Science China-Materials, 2022, 65(03): 721-731.

通过两电子氧化还原反应(2e-ORR)原位分散生产过氧化氢(H2O2)是一种很有前途的、能替代传统的能源密集型蒽醌法的过氧化氢生产方法.然而,其实际应用高度依赖于高活性、高选择性的两电子氧还原电催化剂的设计与合成,并且仍面临挑战.本文利用生物质材料细菌纤维素调控合成金属镍纳米颗粒,通过简单的浸渍-热解法得到锚定在细菌纤维素衍生的碳纤维上的镍纳米颗粒催化剂.通过调控镍前驱体的用量,发现Ni-NPs/BCCF-20.7催化剂具有优异的两电子氧化还原催化性能,其表现出～90%的H2O2选择性且起始电位为0.75 V(相对于可逆氢电极(RHE)).通过H-Cell恒电位电解,该催化剂分别在0.2和0.5 V(相对于RHE)得到最高的H2O2生成速率(162.7±13.7 mmol gcat-1h-1)和法拉第效率(93.9%±4.2%).进一步理论计算表明,氧气分子在暴露的Ni(111)晶面上具有更有利的"垂直"吸附构型,可以有效抑制O–O键的解离,从而具有较高的H2O2选择性.

• 单位
  中国科学院; 中国科学技术大学