负载纳米零价铁的铁碳材料制备及其降解抗生素性能研究

作者：权衡; 牛琳; 时迪; 汪霞; 梁为纲; 赵晓丽^*

来源：环境科学研究, 2022, 35(12): 2732-2747.

DOI：10.13198/j.issn.1001-6929.2022.07.17

• 非均相Fenton
• 纳米零价铁(nZVI)
• 磺胺噻唑(STZ)

近年来，基于纳米零价铁(nano zero-valent iron,nZVI)的非均相Fenton氧化技术成为了抗生素废水研究领域的热点，但是nZVI易迁移和易团聚的缺点限制了其进一步应用.为了解决该问题，本文选择含氮有机物乙二胺四乙酸(EDTA)和三聚氰胺(MA)作为配体，含有机碳的醋酸亚铁作为铁源，采用机械球磨法-高温裂解相结合的方法制备了负载nZVI的铁碳材料，并以磺胺噻唑(sulfathiazole,STZ)为目标污染物，探讨了Fe@EDTA (醋酸亚铁@乙二胺四乙酸)和Fe@MA (醋酸亚铁@三聚氰胺)2种铁碳复合材料激发过氧化氢(H2O2)的非均相Fenton催化体系(Fe@C-H2O2体系)的影响因素及其作用机制.结果表明：(1)Fe@EDTA材料中纳米铁粒子的直径约为4 nm，在碳层中均匀分布，这种结构使得其具有较强的催化能力，而Fe@MA材料中的nZVI则聚集成直径约为400 nm的大颗粒，被100 nm碳层包覆.(2)Fe@EDTA材料的最佳铁碳比(醋酸亚铁与有机配体的质量比)为2∶1,Fe@MA材料的最佳铁碳比为3∶1,2种铁碳复合材料的最佳试验条件均为初始pH=3、H2O2投加量25 mmol/L、铁碳复合材料投加量0.2 g/L、STZ初始浓度20 mg/L.在最优条件下，2种铁碳复合材料的Fe@C-H2O2体系均可在30 min内完全降解STZ.(3)STZ的降解以及羟基自由基(·OH)的产生均符合伪一级动力学模型.(4)连续运行300 min后，Fe@EDTA-H2O2体系对STZ的降解率仍高达82%，而Fe@MA-H2O2体系对STZ的降解率约为48%.(5)基于·OH猝灭试验，推测铁碳复合材料与H2O2的非均相Fenton催化体系的机理是nZVI诱导的非均相Fenton氧化，其中·OH和超氧自由基(·O2-)在氧化降解有机污染物过程中起到关键作用.研究显示，nZVI颗粒粒径更小的Fe@EDTA材料具有更加优异的催化性能以及更好的重复利用性和稳定性，能够高效降解水中的STZ.

• 单位
  清华大学; 中国环境科学研究院; 环境基准与风险评估国家重点实验室