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摘要
采用2,4-二羟基苯甲醛为起始原料合成了一种香豆素类席夫碱有机配体3-[(2-羟基-5-氯苯亚甲基)-氨基]-7-羟基香豆素CHB，接着将该配体与二价钴金属盐配位制备了新型的离子型金属-有机分子配合物CHB-Co，采用多种手段分别表征了配体和配合物的结构特征，然后研究了席夫碱类配合物CHBCo对CO2还原的可见光催化活性.结果表明，优化各项实验条件后，配合物CHB-Co在H2O/CH3CN溶液(V∶V=1∶4)中光催化CO2还原的主要产物CO的产量为14.68μmol，转换数(TON)值达1468，转换率(TOF)值为146.8 h-1，选择性高达90%.通过不同光照时间下催化剂与光敏剂的紫外可见吸收光谱实验结果验证光催化过程中催化剂CHB-Co稳定存在，光敏剂的光降解是造成光催化体系停滞的主要原因.电化学实验结果显示CO2氛围下配合物CHB-Co发生还原反应的起始电位位于-0.89 V(vs NHE)，表明CHB-Co足以驱动电子从光敏剂的金属中心转移到催化剂，催化剂与光敏剂之间发生了有效的电子传递，从而催化CO2发生还原反应.通过荧光光谱和荧光猝灭实验可知，牺牲剂不会对激发态光敏剂产生猝灭效应，而催化剂可以，并且随着催化剂浓度的增大，其对激发态光敏剂的猝灭效应也逐渐增强，表明催化剂CHB-Co与光敏剂之间能够较好地进行电子传输，从而展现出该材料在减轻环境污染和CO2资源化利用方面的潜力.
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