摘要

采用载氧体催化剂化学链直接分解水一步制纯氢,并将其与生物质热转化耦合,开发具有应用前景和经济性的制氢同时制合成气的新方法。本文探究金属螯合溶胶-凝胶方法制备掺杂Ce-Ni的铁基载氧体,以化学链水分解耦合乙酸热分解方式制取纯氢和富氢合成气,首先在氧化态载氧体作用下,乙酸催化热分解制取富氢合成气,载氧体被还原,实现了载氧体晶格氧的迁移,通过原位CO_(2)吸附实现热分解过程强化;其次是利用还原态载氧体与水发生铁-蒸汽过程制氢。研究发现:在乙酸催化热分解过程进行原位CO_(2)吸附强化,提高了合成气H_(2)的纯度并减少积碳。与无掺杂纯氧化铁与空白石英砂对照,掺杂适量的Ce与Ni的Fe基载氧体具有显著制氢作用,随Ce、Ni量的增加,乙酸分解阶段CO_(2)和CO生成量减少,水分解阶段H_(2)先增后降,最佳载氧体Fe、Ce和Ni组分摩尔比为100:10:3,加入相对载氧体不同质量比的CO_(2)吸附剂均可有效降低合成气中CO_(2)与CO气体量,最佳质量比为1:2,在该条件下合成气成分H_(2)提高了12.5-27vol.%,CO_(2)减少了25-40vol.%,CO减少了30-40vol.%,15次循环后载氧体仍保持较好的稳定性。