摘要

改善Li4Ti5O12电子和离子的传导性能是提高其倍率性能的关键。本文利用氧化石墨的亲核反应活性,采用简易的一锅法制备了具有优良倍率性能的纳米Li4Ti5O12/还原氧化石墨介孔复合材料。理论计算和实验结果证实氧化石墨中含氧官能团具有强亲核反应活性,是获得纳米Li4Ti5O12颗粒和介孔结构的关键,揭示了基于亲核活性的材料合成机理。在复合材料制备过程中,反应物嵌入氧化石墨本体,并在层间原位形成Li4Ti5O12前驱体纳米颗粒。所形成的前驱体纳米颗粒会增大氧化石墨层间距,并进一步减弱其层间作用力,导致氧化石墨在随后的球磨作用下被剥离为介孔结构。经高温烧结,成功制备纳米Li4Ti5O12/还原氧化石墨介孔复合材料。纳米颗粒与介孔结构的协同效应使得复合材料具有高Li+扩散速率和高电子电导率,进而提高复合材料倍率性能。其中,最佳配比的LTO/GO-1.75复合材料具有优异的高倍率能力(7000 mA/g下的可逆比容量达136 mA·h/g)和良好的循环稳定性(7000 mA/g下循环1000次后容量保留率为72%)。不仅如此,该合成方法中的反应物浓度高达30 wt%~40 wt%,是传统氧化石墨烯悬浮液制备方法的6倍以上,意味着本合成方法具有较高的复合材料产率,具有实用化生产的潜力。