摘要

采用燃烧法、微乳液法、共沉淀法和溶胶-凝胶法4种方法制备钙钛矿型氧化物La Fe O3作为载氧体用于甲烷化学链重整制备合成气过程,利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、比表面积分析(BET)等技术对载氧体进行表征,在固定床反应装置上考察4种方法制备的La Fe O3与甲烷的反应性能,寻求适用于甲烷化学链重整过程载氧体的最佳制备方法,然后通过H2-TPR的多速率升温过程探讨La Fe O3的还原动力学。结果表明,4种方法制备得到的载氧体均形成钙钛矿结构,溶胶-凝胶法和燃烧法制备的La Fe O3纯度和结晶度均更好,无杂相生成;从CH4转化率、n(H2)/n(CO)、CO和H2选择性等方面综合考虑,燃烧法制备得到的载氧体反应性能最好,用于甲烷化学链重整制备合成气的生成效果最好。H2-TPR的动力学计算表明,La Fe O3载氧体的低温吸附氧还原活化能为97.001 k J/mol,高温晶格氧还原活化能为30.388 k J/mol。

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