摘要

将氮气(N2)光催化还原为氨(NH3)是一种可持续的能源生产方法。等离激元共振光催化剂能够通过表面等离激元共振效应实现太阳能的有效转化,也因此受到越来越广泛的关注。然而,热载流子往往会在催化固氮的过程中发生重新结合。本研究将具有等离激元共振效应的 Ag 纳米粒子与ZnO 半导体复合(Ag/ZnO)并应用于氮气光固定。与 ZnO 相比,Ag/ZnO 在氮气光固定的催化活性得到了提高,室温下氨生成速率达到 120 μmol·g-1cat.·h-1。进一步的机理研究表明在 Ag 纳米颗粒与 ZnO的界面处形成了肖特基势垒,这大幅度促进了光生电子-空穴对的分离。Ag 纳米粒子通过表面等离激元共振效应生成热载流子,所形成的肖特基势垒则促进了电子从 Ag 向 Zn O 转移。此外,Zn O 中的富电子 Zn +可能作为活性位点以吸附和活化氮气分子,从而促进氮气光固定的进行。