摘要
通过尿素均匀沉淀法合成了一系列具有不同Cu/Co物质的量比的CuxCo3–xAl类水滑石催化剂,并将其用于糠醛(FAL)直接加氢-氢解制备1,5-戊二醇(1,5-PeD)。研究结果表明,Cu/Co物质的量比对催化剂的织构性质及其催化性能具有显著的影响。当Cu/Co物质的量比为1∶29(Cu0.1Co2.9Al)时,催化剂表现出优异的催化性能,在140℃,4 MPa H2条件下反应6 h,糠醛的转化率为100%,戊二醇的收率为51.1%,其中,1,5-戊二醇的收率为41.1%。采用程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(H2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱(Raman)等表征技术证实,Cu0.1Co2.9Al催化剂具有高活性的原因在于其表面具有最高含量的Cu0和CoOx,且两者具有协同催化效应。Cu0用于吸附和活化H2,CoOx具有一定氧空位,可以促进糠醛分子中C=O基的吸附与活化,使其快速加氢生成糠醇,同时氧空位可以锚定中间体糠醇中–OH使其在催化剂表面产生C2端斜式吸附,促使C2=C3加氢,弱化C2–O1键使其断裂,进而提高1,5-戊二醇的选择性。
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单位化学化工学院; 山西大学